针对当前蚕丝基生物材料性能单一,难以满足不同场景下的使用需求,本研究基于丝素蛋白分子网络,引入多酚网络结构,结合仿生学改性和结构设计,开发了系列基于多酚构筑丝素基仿生材料。对系列仿生材料的制备条件及结构调控进行了系统探讨,详细研究了各自的理化性能、生物性能,并通过相关动物模型验证了各自的功能。得到如下结论:其次,受沙堡虫所产生的环境响应粘合剂启发,构建了一种炎症响应性可转变粘合剂,为溃疡性结肠炎的靶向治疗提供了新的策略。最后,受植物根茎呈现各向异性多孔结构的启发,开发具有3D仿生结构多酚丝素纳米纤维/壳聚糖复合海绵,基于多酚涂层介导,联合双酶级联反应催化伤口葡萄糖转化为具有高效抗菌能力的HClO,综合解决糖尿病伤口渗出液多和易感染的难题,为糖尿病伤口敷料的研发奠定了基础。具体如下:(1)基于贻贝足丝蛋白在湿性环境中的强湿粘附机理,构建了一种多酚单宁酸改性丝素蛋白(SF/TA)的复合干粉粘合剂(plas@SF/tann-hydro-pwd)。该干粉粘合剂通过吸附伤口渗出物或血液后,原位形成生物凝胶,形成坚固的粘合基质,有效消除水化层对粘附性能的负面影响,增强了湿润组织表面的粘附性。通过调整多酚单宁酸、丝素蛋白和其他有效成分的配比,得到最佳配比;调控粘合剂吸水后交联密度、氢键和/或静电相互作用来控制内应力和界面粘附力,从而提高对湿性机制的粘附强度。此外,研究探讨了该粘合剂在恶劣环境下的粘附性能,包括在极端温度、不同pH值和电解质环境中的表现,验证了其在复杂条件下保持粘附稳定性和耐久性的潜力。通过全层皮肤伤口模型,进一步证明了该粘合剂在加速伤口愈合中的有效性。这一研究为临床应用中干颗粒敷料的自适应伤口治疗提供了新的思路,展现了其在未来广泛应用的前景。(2)基于沙堡虫所产生的环境响应型多酚类-蛋白复合粘合剂,构建了一种炎症响应型多巴胺改性丝素蛋白纳米复合粘合剂(EMNs-gel),主要用于治疗溃疡性结肠炎(UC)等肠道损伤。该粘合剂在正常肠道液体环境中保持粘稠液体状态,可通过肠道蠕动作用推进至肠炎部位,当与炎症区域接触后,可在炎症部位基质金属蛋白酶(MMPs)作用下,从粘稠液体状转变为固体粘合剂,实现对损伤部位的保护,达到止血和促进愈合的效果。这种基于仿生学的粘合剂有望应用于UC的精准治疗,提供持久的保护屏障,防止进一步的出血与感染,并加速粘膜的再生和修复。此外,该材料独特的炎症响应特性和可转变为水凝胶的能力,使其不仅能够实现靶向药物递送,减少肠道溃疡等疾病的治疗难度,还能通过结合多种治疗剂,提供长期的药物释放和有效的肠道疾病监测。(3)植物根茎呈现各向异性多孔结构,其纵向通道有利于水分和养分的定向快速传输,利用此原理,将聚多巴氨包覆的丝素纳米纤维与壳聚糖复合,采用定向冷冻的方法构建了一种具有植物根茎仿生结构的复合海绵(CSSF-P/AuGCs),用于糖尿病伤口微环境的管理和调控。该材料平行排列微管道展现出优异的毛细效应,由于较小的空间阻力较小,可以实现对液体的快速的吸收,有利于管理伤口渗出液,可以起到保持伤口清洁和湿润的作用。同时,本研究中的聚多巴氨作为介导材料,增强纳米纤维对负载了葡萄糖氧化(GOx)和过氧化物酶(CPO)的金纳米笼的吸附,实现将抗菌、抗氧化、抗炎等功能集合到仿生海绵的结构中。GOx和CPO两种酶的联用,其创新在于可快速将伤口渗出物中的葡萄糖驱转化为抗菌物质(HClO),解决了传统抗生素治疗中耐药性问题。本研究开发能够一种能够调节糖尿病伤口微环境,避免细菌耐药性问题的新型敷料,为未来糖尿病慢性伤口治疗提供了新思路。本研究通过引入仿生学改性和结构设计,解决了当前伤口治疗和组织修复过程中遇到的多个难题。这些创新的生物粘合剂展现了良好的生物相容性、优异的机械强度以及在湿润和复杂环境下的粘附性能,为伤口愈合、组织再生及疾病治疗提供了新的方法与思路。此外,进一步研究这些材料在其他组织或器官修复中的潜在应用,将有助于推动其在个性化医疗和精准治疗中的广泛使用。这些创新性粘合剂的开发为生物医学材料领域带来了新的突破,有望在临床治疗中实现广泛应用,并显著提升患者的生活质量。